9岁时，她在长岛的一家比萨店被星探相中，并推荐给法国著名导演吕克·贝松。《杀手莱昂》起初选角时，导演本想把玛蒂尔达这个角色给丽芙·泰勒(Liv Tyler)，但她那时个子就已经太高，而波特曼则由于年龄太小而落选。但她不甘心，再次回到导演面前，来了一段精彩绝伦的表演。吕克·贝松被这个12岁小女孩超乎年龄的悟性和表现力说服了，当场就把完整剧本给了她。波特曼高兴极了，回到家把剧本从头到尾读了一遍，不由得喜极而泣。她意识到，自己梦寐以求的紧张而刺激的拍戏经历将要来临了。

娜塔莉·波特曼和导演吕克·贝松

　　此后，波特曼在表演之路上平步青云。17岁时，她推掉《洛丽塔》和《罗密欧与朱莉叶》两部巨片，心甘情愿地登上舞台出演百老汇戏剧《安妮·弗兰克的日记》。这个举动曾让人大惑不解，但是每次结束后长达近一个小时的谢幕证明了她高超的演技和不懈的付出。

　　就在她逐渐成为好莱坞知性与优雅的代名词时，波特曼又做了一个大胆的决定。2004年，为了在《V字仇杀队》中扮演一名自由战士艾薇，她剃去了一头长发，以光头形象亮相。波特曼说，为了戏份剃光头，这是她一直以来的一个愿望，现在终于要变成现实了。

　　“我很激动，以前我就有这种想法，现在终于找到了合适的理由。我知道一头秀发对于一个女孩子意味着什么，但那只是虚荣心而已，我倒要看看剃光头之后是不是还有很多男人在大街上回头看我。我不认为自己长得有多么漂亮，走在街上，我一般能够立即融入人群当中，但别人却总是夸我好看，我想知道没有了头发之后我会变成什么样子。”

　　有人说，波特曼对自己特别较真。她尽全力演好每一个角色，不想看到自己失败。童星出道的她在任何阶段都显得比同龄的孩子更成熟，“一直想要快点长大，言行举止都想要像大人一样。”这也导致了波特曼时常逼着自己去完成与年龄不相符的事情，成了一个对自己要求苛刻的完美主义者。她曾说，最讨厌自己的地方是对自己要求太高，“总想让所有人都满意”。

　　随着年龄的增长和阅历的增加，波特曼开始认识到“有时候能承认自己对某些东西的无知，也是美的。失败并不意味着世界末日。”《黑天鹅》中Nina对芭蕾的痴迷，对每一个角度、转身、手臂伸展的完美的渴求，让波特曼意识到，这种技术上的完美在表演上是达不到的。“演戏时，你描绘的是生活，而生活本身就是一个大杂烩。所以完美就是不完美。你只能在混沌中去发现美。”